付和成，朱云波，黄建洪，史建武
(1.昆明理工大学 环境科学与工程学院，云南 昆明 650500；
2.云南省交通科学研究院有限公司，云南 昆明 650011)
近年来，随着我国经济的高速发展，城市化及工业化进程加剧，以煤炭为主的能源消耗大幅增加，机动车保有量以及工业污染物排放量急剧增长，导致颗粒物(PM2.5和PM10)和O3已取代传统污染物成为首要甚至超标污染物[1].其中，颗粒物特别是细颗粒物PM2.5不仅导致大气能见度下降、雾霾加重、环境恶化，还严重危害人体健康[2].同时，O3污染问题日益突出，已上升为仅次于颗粒物的主要大气污染物，少部分城市的首要污染物已转变为O3[3].
自然环境因素和人类活动共同影响区域空气质量.目前，人类活动导致的污染物排放是空气污染的主要来源，而大气的自净能力和污染物扩散速度主要受地形差异及气象要素的影响[4].已有研究表明空气质量指数(AQI)和大气污染物浓度与降水量、相对湿度、气压和风速等气象要素关系显著[5-6].近年来，社会经济要素、人口密度、第二产业占比、人均机动车保有量以及森林覆盖率也逐渐成为导致城市空气质量变化的重要因子[7].
昆明市地处云贵高原，是典型的低纬度高原城市，属北纬低纬度亚热带高原山地季风气候，年平均气温 15 ℃，年均日照 2 200 h 左右，无霜期 240 d 以上，大气流动性好，污染物不易累积.近年来，随着人口密度的不断增加，污染物跨区域传输现象的恶化以及旅游业不断发展等问题日益突出，昆明市的环境空气质量又出现了一些新变化[8]，加上2020年全球公共卫生危机事件(新冠肺炎疫情)，各种防疫政策和医疗废物排放等对空气质量产生一定影响[9-10]，有必要对昆明市环境空气污染特征进行重新认识.
目前，昆明市大气污染物的相关研究主要集中在单一污染物短期的时空分布特征及气象条件分析，因此，本研究采用2013—2022年7月22日昆明市7个空气质量自动监测站的6项大气污染物浓度数据，结合其独特的高原地形和气候条件等因素，综合分析昆明市近年来空气质量的变化特征及驱动因素，探究节假日时期大气污染物浓度的变化趋势及影响因素.同时，为了进一步研究污染跨区域传输的影响，基于后向轨迹模型分析了外来空气团的移动轨迹和所含污染物情况，旨在为昆明市空气污染治理以及生态文明建设提供有效的科学依据.
1.1 研究区概况
昆明市位于24°23′N～26°22′N和102°10′E～103°40′E之间，具有“东连黔桂通沿海，北经川渝进中原，南下越老达泰柬，西接缅甸连印巴”的独特区位，总体地势北部高，南部低，由北向南呈阶梯状逐渐降低，大部分地区海拔在1500～2 800 m 之间.昆明市年温差为全国最小，属北纬低纬度亚热带-高原山地季风气候——春季温暖，干燥少雨；
夏无酷暑，雨量集中，降水量占全年的60%以上；
秋季温凉，雨水减少，降温快，天气干燥，降水量比夏季减少一半多，但多于冬、春两季；
冬季无严寒，日照充足，天晴少雨，享有“春城”的美誉.
1.2 数据来源
空气质量数据来源于中国环境监测总站提供的昆明市7个空气质量监测点逐小时监测数据，包括二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、最大 8 h 臭氧滑动平均值(O3-8 h)、可吸入颗粒物(PM10)和细颗粒物(PM2.5)的小时浓度及空气质量指数(AQI).6个环境监测站(如图1所示)分别位于昆明市龙泉镇站、东风东路站、金鼎山站、呈贡新区站、碧鸡广场站、官渡区关上(2018-09-30关闭)和官渡区博物馆站(2018-09-30启用)，数据分析时段为2013—2022年7月22日.空气质量指标采用GB 3095—2012《环境空气质量标准》分析，数据统计按照HJ 663—2013《环境空气质量评价技术规范》(试行)进行.
图1 昆明市空气质量监测站点分布图Fig.1 Distribution map of air quality monitoring stations in Kunming
本研究使用的年鉴数据来源于云南省统计局官网.后向轨迹模型所用的气象数据来自Air Resource Laboratory网站，由美国国家环境预报中心(NCEP)和大气研究中心(NCAR)提供的全球资料同化系统(GDAS)数据(大气污染物浓度数据)；
同时，从该网站获取HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory model)模型软件和Ghostview软件(https://www.ready.noaa.gov/HYSPLIT.php).火点分布数据来源于FIRMS网站中由Suomi NPP卫星观测获取到的全球火点分布情况(https://firms.modaps.eosdis.nasa.gov/map/).
1.3 分析方法
1.3.1 数据处理
气象监测点在收集数据时会因物理传感器的故障或数据传输过程中的丢失，导致数据出现缺失、异常、重复等情况，因此，本文在对空气质量数据分析前进行了预处理.本研究对重复数据进行筛选并保留出现在最后一条的重复数据，其余重复数据进行删除.对缺失值进行随机插值、均值填充等方法进行补全操作，较为科学地补全缺失.
空气质量数据预处理完成后，利用SPSS软件和Excel透视表分析计算2013—2022年7月22日昆明市6项常规污染物及空气质量指数(AQI)的日均值、月均值和年均值，并对其进行分类和整理；
将整理好的空气质量数据导入Origin中，绘制出2013—2022年昆明市空气质量的年际变化和月际变化图以及节假日期间污染物浓度变化图；
利用HYSPLIT模型软件和Ghostview软件分析东南亚春季生物质燃烧对昆明市空气质量的影响.
1.3.2 后向轨迹模型
HYSPLIT模型是以拉格朗日方法为主的一种模拟计算法，它使用了移动的参考系来进行对流和扩散计算，以固定的三维网格作为计算污染物空气浓度的参考框架，以三维粒子分布(水平和垂直)为模型的默认配置，通过假定粉扑或颗粒的分散度来计算污染物的分散度.在对数据进行模拟计算前，可以设置测量点的坐标，选择模拟气团的高度，最多可以同时计算3种不同高度的气团数据.设置好基础数据以后，可以开始计算污染物的分散度，在粉扑模型中，粉扑会膨胀直至超过气象网格的大小(水平或垂直)，然后分成几个新的粉扑，每个粉扑都有其一定的污染物质量份额.
2.1 昆明市2013—2022年大气污染物浓度变化趋势
从图2可以看出，2013—2022年昆明市空气质量整体上呈现出明显的上升趋势.除跨区域高空传输的污染物外，四周的高山对邻近省市的污染物传输有较好的阻挡作用.甄英等[11]对2020年川南城市群空气质量变化特征及其与大气环流间的联系进行了研究，发现因受西部和南部的高山阻挡，污染物在川南低海拔地区积聚，加剧了低海拔地区的空气污染；
川南五市中内江地势最高，污染物不易积累，所以空气质量最好.金自恒等[12]分析了2018—2019 年川渝地区AQI和不同空气质量分指数(IAQI)的时空格局及其影响因素，发现川渝地区空气质量整体为良，西部高原区空气质量明显优于东部盆地区.
(2022年数据仅统计至7月22日)图2 2013—2022年昆明市大气污染物及空气质量年际变化图Fig.2 Map of interannual variation of air pollutants and air quality in Kunming from 2013 to 2022
CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5浓度总体呈下降趋势，O3浓度表现为上升(如图2所示).与2013年相比，2021年CO和SO2浓度分别下降40.80%和24.20%，这与近年来昆明市产业结构调整有关，自2016年来第三产业逐渐占据主导，除西山区外昆明市已完成对所有传统重工业的整改；
同时，化石燃料的使用量自2013年来呈负增长趋势，工业污染源的减少导致了SO2浓度下降.自2013年以来，NO2浓度无明显波动，可能是因为机动车数量的增加导致NO2排放难以得到有效控制；
另外，已有研究表明随着海拔的升高大气压力会不断减小，导致发动机进气量减小、功率下降及燃油消耗率升高，海拔高度为500～3 250 m 时，随海拔高度的升高，柴油车NOx排放不断增加[13].
与2013年相比，2021年昆明市PM2.5和PM10的浓度分别下降了33.88%和42.73%，据统计，2013—2021年PM10年均浓度分别为(77.1±21.4)、(63.9±19.1)、(53.7±9.3)、(53.2±12.5)、(56.4±14.8)、(51.1±15.7)、(45.6±13.7)、(41.9±12.3)和(44.1±16.6) μg/m3，除2013、2014和2017年外均符合国家年均二级标准限值(70 μg/m3)；
PM2.5是昆明市仅次于PM10的主要大气污染物，2013—2021年PM2.5的年均浓度分别为(41.63±12.0)、(32.9±10.7)、(28.7±5.9 )、(26.6±7.1)、(27.4±8.3)、(27.2±9.9)、(25.6±8.8)、(22.9±9.3)和(27.8±13.9) μg/m3，2015、2016、2019和2020年符合GB 3095—2012《环境空气质量标准》年均二级标准限值(35 μg/m3).可能因为昆明市工业发展和经济起步较晚，工业污染源对环境带来的破坏及后续影响相对较小[14]；
同时，近年来新能源的开发利用及产业结构调整也是颗粒物能得到有效控制的主要原因.
2013—2019年昆明市O3浓度持续增加，2020年在疫情期间各项防控措施的影响下，O3浓度下降.近年来由于气候变暖、人为源增加以及污染跨区域传输等因素的影响，全国O3浓度持续增长；
受纬度的影响，纬度越高的城市增长幅度相对较大[15]；
同时，相关研究表明，氮氧化物和挥发性有机物(VOCs)作为O3的前体物一直未得到有效的控制，臭氧治理迫在眉睫.
2.2 大气污染物浓度月际变化特征
2013—2021年昆明市主要大气污染物浓度季节变化特征明显(如图3所示)，SO2、NO2和CO浓度均表现出春冬高，夏秋低的特征，PM2.5和PM10浓度则呈现出明显的春高夏低的变化特征.受东南亚国家春季生物质燃烧气溶胶跨区域传输的影响，春季颗粒物的浓度居高不下；
与之相反的是，北方大部分城市受冬季季节性作物残茬焚烧和采暖用煤的影响，每年秋末冬初是PM2.5强排放时期，也是极端雾霾天气的高频时期(AQI>300)[16].同时，由于早期重工业发展和能源过度消耗对环境带来的影响，东北以及京津冀地区每年颗粒物平均浓度都高于昆明市，有时甚至远超GB 3095—2012《环境空气质量标准》年均二级标准限值[17].
(a)PM2.5 (b)PM10 (c)SO2
(d)NO2 (e)CO (f)O3(2022年污染物浓度数据仅统计至7月22日，2021年9月月均浓度数据缺失)图3 2013—2022年7月22日昆明市大气污染物浓度月际变化图Fig.3 Changes of monthly average concentrations of air pollutants in Kunming from 2013 to July 22,2022
已有研究表明，O3已经成为我国夏季首要污染物，大部分平原或盆地城市O3浓度夏季最高[18-20]，昆明市的O3浓度却呈现出明显的春高秋低的变化特征(如图3和图4所示).昆明市属高原山地季风气候，相对湿度低，导致大气对太阳辐射的消光机制会减弱，促进了光化学反应速率，同时不利于O3干沉降作用的发生，导致O3浓度升高[21]；
同时，高原地区紫外线和太阳辐射强烈，更有利于O3的生成.相关研究表明，东南亚开荒春种时期产生的生物质燃烧气溶胶会在气流的作用下跨区域传输至我国南方边境城市，与本地污染物叠加导致SO2、O3和颗粒物浓度上升[22].不仅如此，经研究发现细颗粒物与O3之间存在着复杂的化学偶联关系，可通过光化学反应、辐射效应和非均相反应相互影响[23]，其中二氧化氮(NO2)和三氧化氮(NO3)的吸收可能会导致O3的增加[24].
从上至下依次为最大值、75% 分位数、中位数、25% 分位数、最小值图4 2013—2021年昆明市O3季节浓度箱式图Fig.4 Box diagram of O3 seasonal concentration in Kunming from 2013 to 2021
2.3 污染物间相关性分析
通过对2013—2021年昆明市各污染物年均浓度与AQI的皮尔逊相关系数分析，发现颗粒物对空气质量影响最大.从表1中可以看出，自2018年以来，PM2.5成为昆明市的首要污染物，PM2.5和PM10之间的相关性很好，说明两者的污染源相同.从表2中可以看出，PM2.5与PM10的比值在0.5左右波动，这说明大气中PM2.5占比较高，颗粒物主要以PM2.5为主.除颗粒物外，SO2、NO2和CO也与AQI的相关性较好，对大气污染有明显的贡献.
表1 2018—2021年6项污染物与AQI之间的皮尔逊相关系数Tab.1 Pearson correlation coefficients between six pollutants and AQI from 2018 to 2021
续表1
表2 2013—2021年PM2.5与PM10年均浓度比值Tab.2 Average annual concentration ratio of PM2.5 to PM10 from 2013 to 2021
CO是·OH主要的汇，其浓度变化能影响大气中·OH，进而间接控制着其他大气污染物的反应；
同时CO也是光化学反应的中间产物，其浓度上升会加快大气中光化学反应速率[25].另外，NO2的光解是三重态氧原子O(3P)的唯一重要来源，而O(3P)与O2结合便形成 O3[21]，因此，O3和CO、NO2的相关性较差，在2013和2015年甚至表现出负相关性.近年来，SO2与NO2相关性较好，说明大气中SO2主要源于机动车尾气的排放[26]；
CO与SO2、NO2的相关性较差，说明CO主要由工业污染源产生.
2.4 特殊时段空气质量分析
通过对国庆节假期污染物浓度变化趋势分析，发现除2020年外，假期期间PM10、PM2.5和CO都呈现出明显的“单峰”现象，而O3、NO2和SO2浓度的变化幅度很小，其中2013年的变化特征最明显，如图5所示.可能是因为昆明市不仅是节假日期间的旅游胜地，同时也是游客旅游目的地的中转站，国庆节期间，随着游客人数的剧增，车流量和人为源也随之增加，对颗粒物、CO、SO2和NO2的排放产生了负面影响；
而工厂等工业污染源地在此期间停工，SO2和NO2排放量减少.
图5 典型年国庆节假期及前后污染物浓度变化趋势Fig.5 Variation trends of pollutant concentrations during and around National Day holidays in typical years
通过对春节假期污染物浓度变化趋势分析，发现除2020年外，每年初一PM10、PM2.5、SO2和O3浓度都会明显升高，之后逐渐下降并趋于平稳，整个假期期间6项污染物浓度均降低，其中2018年变化特征最明显，如图6所示.除夕夜燃放烟花爆竹对PM10、PM2.5和SO2浓度有明显贡献[27]，冬季夜间大气基本处于静风状态，对流层稳定，不利于污染物扩散，颗粒物和SO2的不断累积导致其浓度在短时间内骤升；
白天对流层气流运动相对活跃，有利于颗粒物和SO2的扩散.2020年除夕当天昆明市启动新冠疫情一级响应，各工厂和企业停工，所有居民居家隔离，人为源和工业源等污染源骤减，整年内对人员流动管控严格，旅游等活动停止，因此2020年节假日时期并未对污染物造成太大影响，空气质量得到一定的提升.
图6 典型年春节假期及前后污染物浓度变化趋势Fig.6 Variation trends of pollutant concentrations during and around Spring Festival holidays in typical years
2.5 污染跨区域传输对空气质量的影响
生物质燃烧对空气质量、云和区域气候等方面有不可忽视的影响[28]，东南亚是世界上三大生物质燃烧地之一，其强度最大的春季年着火点已超过 20 000 个[29-30].已有研究表明，春季东南亚和南亚的生物质燃烧对中国南部地区的颗粒物和对流层O3含量有显著作用，这些气团主要有两个来源路径: 一是缅甸向云南等地的输送，二是老挝和越南向云南与广西交界的输送[31].东南亚国家开荒春种时期生物质燃烧对我国西南地区产生的影响不容忽视.
通过对2019年东南亚地区火点分布情况的分析，发现2—4月份该区域火点分布最密集， 7—10月份火点数量最少，本文选取了较为典型日期的火点分布情况进行对比，如图7所示.2—4月昆明市的外来空气团源自缅甸北部和中部(如图8(a)所示)，分别占比20%和80%.从表3中可以看出，两类气流中PM2.5和PM10的浓度较高并超过昆明市的均值，来自缅甸北部的气团中O3含量最高.7—9月昆明市的外来空气团分三类(如图8(b)所示)，大部分气团来自缅甸南部和越南，分别占比40%和41%，而来自云南省东北部的第三类气团仅占18%；
从表3中可以看出，开荒春种结束后，由缅甸传输过来的气团中PM2.5、PM10和O3浓度低于昆明市该时期的月均浓度，此时昆明市空气污染主要受本地源的影响.
图7 2019年3月15日和8月15日东南亚地区火点分布图Fig.7 Distribution of fires in Southeast Asia on 15 March and 15 August 2019
(a)2—4月 (b)7—9月图8 2019年2—4月(a)和7—9月(b)气流后向轨迹聚类图Fig.8 Clustering diagram of backward trajectory of air flow from February to April (a) and July to September (b) in 2019
从图9和表3中可以看出，2019年由缅甸跨境传输的气团共占53%，来自缅北的气团占比最大，所含SO2、PM2.5、PM10和O3浓度最高，其中PM2.5、PM10和O3浓度分别达到32.30、55.99和 85.09 μg/m3，远超其他几类气团及其年均值；
来自缅中的气团仅O3浓度较高.来自越南的气团占比17%，所含PM2.5、PM10和O3浓度较高，但低于缅北和我省南部气团中的污染物含量.
表3 2019年春季、夏季和整年后向轨迹气流污染物浓度聚类结果Tab.3 Clustering results of pollutants concentration in spring, summer and whole year of 2019 backward track air flow
图9 2019年气流后向轨迹聚类图Fig.9 Clustering diagram of backward trajectory of air flow in 2019
1) 2013—2022年昆明市空气质量不断提高，除O3外，其他大气污染物浓度呈下降趋势，O3浓度不断升高.高原地形对邻近省市的污染物传输有较好的阻挡作用，随着海拔的升高柴油车NOx的排放量也会提高.
2) 受高原山地气候、紫外线和太阳辐射强以及污染物跨区域传输的影响，O3浓度呈现出明显的春高秋低的变化特征，PM2.5和PM10浓度呈现出明显的春高夏低的变化特征.
3) 自2018年以来，昆明市的首要污染物由PM10转变为PM2.5，两者同为一次污染产生，O3对大气污染的贡献其次；
O3和CO、NO2的相关性一直较差，SO2和NO2主要由机动车尾气排放产生，CO主要由化石燃料燃烧排放的废气产生.
4) 除2019和2020年外，国庆节假期期间PM10、PM2.5和CO都呈现出明显的“单峰”现象，而O3、NO2和SO2浓度的变化幅度很小；
除2020年外，每年初一PM10、PM2.5、SO2和O3浓度都会明显升高，而春节假期期间6项污染物浓度均有所降低；
疫情期间各污染物浓度均降低，空气质量得到提升.
5) 2019年东南亚地区火点分布春季最密集，夏季最稀疏，2—4月昆明市的外来气团均源自缅甸，所含O3和颗粒物浓度远超当地浓度水平，7—9月由缅甸和越南跨区域传输而来的气团中污染物含量明显降低.2019年由缅甸跨境传输的气团共占53%，来自缅北的气团占比最大，所含污染物浓度最高.
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